A Pesti Megyeháza nemcsak a megyei igazgatás, hanem a reformkori nemzeti ébredés és a magyar irodalom egyik legfontosabb szellemi központja is volt.
Itt tevékenykedett Fáy András, „a nemzet mindenese”, aki az Első Pesti Magyar Takarékpénztár és az első hazai biztosító megalapítójaként, valamint a pesti ellenzék vezéreként alkotott maradandót. Az épület küldöttségi szállásán lakott Szatmár vármegye követeként Kölcsey Ferenc, a Himnusz költője is. 1848-ban Petőfi Sándor, Arany János és Vörösmarty Mihály a Vármegyeházán szerkesztették a Népbarát című lapot, az I. udvarban található centenáriumi emléktábla pedig a forradalom olyan kiemelkedő alakjai előtt tiszteleg, mint Kossuth, Széchenyi, Jókai vagy Török Ignác aradi vértanú.
A tudományos örökséget Kosáry Domokos történész emléke is őrzi, aki börtönévei után évtizedekig a Levéltár falai között dolgozott.